En 2009, il effectue un stage chez NRJ à Bruxelles. Poussé par Julie, l'animatrice de l'émission NRJ Mash Up, Vincent Verbelen, Music Manager, le place en programmation.

Alors qu'il sort ses leçons sur internet, Stromae crée en parallèle sa propre entreprise de production musicale, Mosaert (anagramme de Stromae) et signe sous licence avec Universal Music France pour la promotion et la distribution. Pascal Nègre explique avoir été séduit par « la force de ses chansons, le talent qui nous sautait au visage » mais « aussi parce qu’il y avait un sacré début de buzz, quelque chose comme 300 000 pages vues sur son MySpace ». Stromae sort deux premiers singles Alors on danse et Up saw liz en introduction à son premier album, sorti le 21 juin 2010 dans les bacs et le 14 juin en numérique. Il a révélé, lors d'une interview, le nom de ce premier album : Cheese, en référence aux sourires sur les photographies de classe; il en parle dans la dernière chanson de l'album Cheese. Les chroniques en ligne et la presse musicale francophones compare alors fréquemment la voix de Stromae à celle de Gaëtan Roussel, le chanteur du groupe français Louise Attaque. En quelques semaines, le succès de Alors on danse s'étend à d'autres pays d'Europe, le titre se classe notamment en tête des ventes en France,Allemagne,Belgique, en Suisse ainsi qu'au Québec. Le 3 avril 2010, à l'occasion du NRJ Music Tour, Stromae reçoit des mains de Fadila Laanan, ministre de la culture de la communauté française de Belgique, le premier Award NRJ de la révélation musicale belge francophone de 2009. Le 2 septembre 2010, un remix d'Alors on danse, fruit de la collaboration de Stromae avec Kanye West, apparaît. La chanson est notamment reprise par The Lost Fingers, ou encore par Kellylee Evans en anglais dans une version jazz sous le titre And so we dance. Par ailleurs, son titre Te Quiero est remixé par Paul Kalkbrenner.

Lors d'une rencontre avec le magazine Les Inrocks en octobre 2011, Stromae révèle que son prochain album, qui n'est alors qu'une « ébauche », aura des « influences afro, des percussions lourdes, des sons cubains ou rumba congolaise plus assumés ». Le 7 mai 2013, il annonce sur sa page Facebook la sortie du premier single de son deuxième album qui s'intitule Papaoutai. Ce premier single est disponible le 13 mai en version numérique. Pour ce nouvel album, Stromae enregistre un trio avec Orelsan et Maître Gims. Le 22 mai 2013, une vidéo amateur est publiée surYouTube montrant le chanteur apparemment ivre près d'un arrêt de tram. Cette vidéo crée un buzz. Deux jours plus tard, le 24 mai 2013, il interprète un nouveau titre Formidable, à la fin de l'émission de télévision Ce soir (ou jamais !) sur France 2. Quelques jours plus tard, il sort le clip de la chanson, dans laquelle il interprète un homme ivre qui a rompu avec sa copine. Le clip Formidable (ceci n'est pas une leçon) est entièrement tourné dans la rue, aux abords de l'arrêt de tramway de l'avenue Louise à Bruxelles, en caméra cachée. Trois jours après la publication du clip, celui-ci est visionné trois millions de fois, ce qui est un record pour un artiste belge.

Le 26 juin 2013, Stromae officialise une première date de sa nouvelle tournée. Des dates supplémentaires sont ajoutées dans de grandes salles comme au Forest National ou encore le Zénith de Paris. Racine carrée sort le 16 août et se classe numéro un des ventes en Belgique, en France, en Suisse et au Québec (au 27 octobre 2013). Le 25 août 2013, il est l'invité surprise de Major Lazer lors du festival Rock en Seine 2013. Pour l'occasion il interprète le titre Papaoutai. Le 31 août, il est invité lors de la RTBF DJ Experience. Stromae se produit aux côtés de Rohff, IAM, Orelsan,Sexion d'Assaut et Maître Gims,Youssoupha,La Fouine et Psy 4 de la Rime le 28 septembre au Stade de France pour le concert Urban Peace 3.